وهو كتاب في التراجم، وموسوعة في تاريخ النساك والزهاد، ويشتمل على زهاء 800 ترجمة، ويتضمن أسماء جماعة من الصحابة والتابعين ومن بعدهم، ومن الأئمة الأعلام المحققين والمتصوفة والنساك في عصره، مع بعض أحاديثهم وكلامهم. وبعد المقدمة عن الأولياء والتصوف، ابتدأ بترجمة أبي بكر الصديق وباقي الخلفاء الراشدين، ثم تتمة العشرة المبشرين بالجنة، ثم زهاد الصحابة وأهل الصفة، ثم التابعين وتابعيهم، ثم من يليهم إلى عصره، وأطال في ذكر الأسانيد، وتكرار كثير من الحكايات.
ويعتبر أجمع كتاب وصلنا في تراجم النساك والزهاد من الصحابة والتابعين حتى أوائل القرن الخامس الهجري. ويعد كتاب حلية الأولياء موسوعة علمية بما حواه من مادة علمية متعددة الجوانب موزعة على أكثر من أربعة الآف صفحة في النسخة المطبوعة من الكتاب.
قال أبو نعيم في مقدمة كتابه: «فقد استعنت بالله عز وجل وأجبتك إلى ما ابتغيت من جمع كتاب يتضمن أسامي جماعة وبعض أحاديثهم وكلامهم من أعلام المتحققين من المتصوفة وأئمتهم وترتيب طبقاتهم من النساك ومحجتهم من قرن الصحابة والتابعين وتابعيهم ومن بعدهم ممن عرف الأدلة والحقائق وباشر الأحوال والطرائق وساكن الرياض والحدائق وفارق العوارض والعلائق